相続権のない人が勝手に預金を解約した場合

父親の親の行為は犯罪になる可能性あるが

亡くなった人に配偶者や子がいる場合には、その配偶者や子が相続人で、
相続財産である預金などは、法律的には、亡くなった時に、各相続人の共有物となります。
親の親は相続人ではないので、亡くなった人の預金は、その人たちの物ではありません。
したがって、銀行などに通帳を持って行って、自分の預金であるかのように銀行を騙して
お金を銀行に交付させたことになるので刑法上の詐欺罪になります。
ただ、親族相盗例という規定により、
直系血族(祖父母・父母・その子)の間で盗みや詐欺をして起訴されても刑が免除されることに
なっているので(家族のもめごとは刑事裁判所ではなく、家族で解決しろという法律の趣旨)
具体的な刑事事件になる可能性は低いといえるかもしれません。
民事事件としては、親の親は、自分の物ではない預金などを勝手に解約して不法に現金を得ているので
返還請求ができることになります。
また、郵便局の事情の詳細が分かりませんが、
郵便局のミスで、お金を渡してはいけない人に渡してしまった場合、
事情によっては、郵便局に損害賠償請求をすることができる場合もあります。

回答

相続権がない者の解約は無効です。凍結したかどうかは事実問題ですから凍結を郵便局に知らせたという証拠が残っていれば郵便局に落ち度があることになります

相手方に経緯の説明を求めるべきでしょう

まずはどういう理由(いかなる権限)で解約してお金を受け取ったのかを確認すべきではないでしょうか。
その上で、相手方の対応を見てどういう手段で当たっていくかを検討することになろうかと思います。
最終的にどのような手段を講じるにせよ、まずは交渉での任意返還を試みるのが普通ですし、相手の言い分等がわからなければ効果的な対策は取れませんので、経緯を確認してください。

祖父宛の遺言はありますか?

・お書きいただいた内容からすると,お父様の奥様(未婚のお子さんからすると母親)が既に亡くなられている場合,法定相続人は子どもである未婚のお子様になります。
・預貯金が遺産の場合,金融機関は法定相続人全員からの申請がないと預貯金の払い戻しに応じない取扱いとなっています。
・例外として,特定の方に預貯金を取得させる遺言が作成されている場合,その特定の方が単独で払い戻しが出来ることになります。
・亡くなられた父親から祖父(父親の父親)あての遺言が作成されていたのか,お調べになる必要があります。

不当利得返還請求が可能です

相続人出ない人が勝手に引き出してしまった場合ですと、何ら根拠がありませんので法律的には、不当利得、ということになります。簡単に言ってしまえば、何にも権利がないのに勝手に引き出したんだから返して下さい、ということです。そのように伝えて交渉する事が考えられます。
もっとも、現在私が担当している同じような事件でもそうなのですが、勝手に下ろしてしまうような方が相手の場合、確信犯ですのでなかなか交渉で回収するのは難しいことも多いです。場合によっては訴訟までする必要があるケースも多いです。